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Hola Susana,
Adicional a indicarle a Google retire estos URL debes indicarle que estos archivos nos se indexe nuevamente, Para ello una opción es que edites tu archivo robots.txt y añadas la siguiente diretiva
Disallow: *.pdf$
Luego solo debes esperar a que Google rastree nuevamente tu sitio web para que estas URL desaparezcan por completo de los resultados de búsqueda. Tu archivo robots.txt puedes editarlo con Yoast SEO accediendo al apartado SEO -> Herramientas y pulsar en la opción editor de archivos
Dentro de este puedes editar el archivo robots.txt y añadir la nueva directiva
Un Saludo